通用机器学习模型

New: we highly recommend you to check out UAIQM that is our ultimate solution to the universal ML models.

MLatom支持广泛的基于通用机器学习(ML)的模型，包括机器学习势和混合机器学习增强量子力学(QM)方法。它们无需训练、开箱即用。下表列出了可用方法的特定教程链接：

方法	模型类型	MLatom中的关键词	支持的元素	梯度	Hessian	电荷	自由基	激发态
UAIQM	ML & ML/QM	`uaiqm`	all elements	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	not available yet
AIQM1	ML/QM	`aiqm1`	H, C, N, O	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)
AIQM1@DFT	ML/QM	`aiqm1@dft`	H, C, N, O	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)
AIQM1@DFT*	ML/QM	`aiqm1@dft*`	H, C, N, O	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)
AIQM1@XACS	ML/QM	`aiqm1`	H, C, N, O	\(\times\)	\(\times\)	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\times\)
AIQM1@DFT@XACS	ML/QM	`aiqm1@dft`	H, C, N, O	\(\times\)	\(\times\)	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\times\)
AIQM1@DFT*@XACS	ML/QM	`aiqm1@dft*`	H, C, N, O	\(\times\)	\(\times\)	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\times\)
DM21	ML/QM	`dm21/[basis set]`	主族元素	\(\times\)	\(\times\)	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\times\)
DM21m	ML/QM	`dm21m/[basis set]`	主族元素	\(\times\)	\(\times\)	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\times\)
DM21mc	ML/QM	`dm21mc/[basis set]`	主族元素	\(\times\)	\(\times\)	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\times\)
DM21mu	ML/QM	`dm21mu/[basis set]`	主族元素	\(\times\)	\(\times\)	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\times\)
ANI-1x	MLP	`ani1x`, `ani-1x`	H, C, N, O	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\times\)	\(\times\)	\(\times\)
ANI-1x-D4	MLP	`ani1xd4`, `ani-1x-d4`	H, C, N, O	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\times\)	\(\times\)	\(\times\)
ANI-1ccx	MLP	`ani1ccx`, `ani-1ccx`	H, C, N, O	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\times\)	\(\times\)	\(\times\)
ANI-2x	MLP	`ani2x`, `ani-2x`	H, C, N, O, F, S, Cl	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\times\)	\(\times\)	\(\times\)
ANI-2x-D4	MLP	`ani2xd4`, `ani-2x-d4`	H, C, N, O, F, S, Cl	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\times\)	\(\times\)	\(\times\)
ANI-1xnr	MLP	`ani-1xnr`, `ani1xnr`	H, C, N, O	\(\checkmark\)	\(\checkmark\)	\(\times\)	\(\times\)	\(\times\)
AIMNet2@B97-3c	MLP	`aimnet2@b973c`	H, B, C, N, O, F, Si, P, S, Cl, As, Se, Br, I	\(\checkmark\)	\(\times\)	\(\checkmark\)	\(\times\)	\(\times\)
AIMNet2@ωB97M-D3	MLP	`aimnet2@wb97m-d3`	H, B, C, N, O, F, Si, P, S, Cl, As, Se, Br, I	\(\checkmark\)	\(\times\)	\(\checkmark\)	\(\times\)	\(\times\)

在本教程中，我们首先介绍如何使用这些通用方法在MLatom中执行各种任务。然后我们将详细介绍每种方法。

使用通用机器学习模型

下面简要概述了如何在MLatom中使用通用ML模型：

单点能计算
几何优化和频率计算
分子动力学

单点能计算

对于单点能计算，MLatom的输入文件只需要3-5行，可使用上述指定的方法之一:

AIMNet2@b973c
xyzfile=sp.xyz
yestfile=energy.dat

其中 sp.xyz 是分子的XYZ构型，也可以直接定义：

AIMNet2@b973c
xyzfile='
2

H    0.000000    0.000000    0.363008
H    0.000000    0.000000   -0.363008
5

C    0.000000    0.000000    0.000000
H    0.627580    0.627580    0.627580
H   -0.627580   -0.627580    0.627580
H    0.627580   -0.627580   -0.627580
H   -0.627580    0.627580   -0.627580
'
yestfile=energy.dat

使用关键词 ygradxyzestfile 和 hessianestfile 可以在指定的文件中获得梯度和Hessian。

由于DM21函数集成在PySCF中，因此用户需要在输入文件中使用 method 和 qmprog 关键字在MLatom中定义QM方法。下面是一个使用DM21函数及6-31G*基组的输入文件示例：

method=DM21/6-31G*
qmprog=pyscf
xyzfile=sp.xyz
yestfile=energy.dat

Python API能够更灵活地在MLatom中选用方法。在我们的示例中，用户可以使用 mlatom.models.methods 模块定义方法，并指定上面提到的关键字，例如:

method = mlatom.models.methods(method='ANI-1xnr')
# method = mlatom.models.methods(method='DM21/6-31G*', program='pyscf')

这里我们提供了一个例子，使用ANI-1xnr计算能量、梯度和Hessian。

import mlatom as ml
# read molecule from .xyz file
molDB = ml.data.molecular_database.from_xyz_file('sp.xyz')

# define method
model = ml.models.methods(method='ANI-1xnr')

model.predict(
    molecular_database=molDB,
    calculate_energy=True,
    calculate_energy_gradients=True,
    calculate_hessian=True)

print(f'Energy in Hartree for molecule 0: {molDB[0].energy}')
print(f'Gradients in Hartree/Angstrom for molecule 1: {molDB[1].get_energy_gradients()}')
print(f'Hessian in Hartree/Angstrom^-2 for molecule 1: {molDB[1].hessian}')

有关使用MLatom进行单点计算的更多详细信息，请查看我们的教程。

几何优化和频率计算

几何优化是研究化学体系时的常见任务，对优化后的分子进行频率计算、获取热化学性质也是分析的重点。

在MLatom中使用输入文件进行几何优化，用户只需要在第一行使用 geomopt 选项，并指定要使用的方法、提供初始猜测：

geomopt                 # 1. requests geometry optimization
ANI-1ccx                # 2. universal MLP
xyzfile='               # 3. initial geometry guess
9

C       -1.691449880     -0.315985130      0.000000000
H       -1.334777040      0.188413060      0.873651500
H       -1.334777040      0.188413060     -0.873651500
H       -2.761449880     -0.315971940      0.000000000
C       -1.178134160     -1.767917280      0.000000000
H       -1.534806620     -2.272315330      0.873651740
H       -1.534807450     -2.272316160     -0.873650920
O        0.251865840     -1.767934180     -0.000001150
H        0.572301420     -2.672876720      0.000175020
'
optxyz=opt.xyz          # 4. (optional) file with optimized geometry.
optprog=geometric       # 5. request geometric optimizer

每优化一步都会被打印到输出文件中，在3.4.0及之后的版本可以通过 printall 和 printmin 关键字来控制。用户还可以通过关键字 dumpopttrajs 选择是否转储优化轨迹。

几何优化结束后，可以使用输入文件中的 freq 选项进行频率计算，如下所示：

freq                    # 1. requests frequency calculation
ANI-1ccx                # 2. universal MLP
xyzfile='               # 3. optimized geometry
9

C            -1.672571          -0.341122          -0.000001
H            -1.307766           0.181713           0.885095
H            -1.307762           0.181707          -0.885099
H            -2.764560          -0.305014          -0.000003
C            -1.188732          -1.771664           0.000009
H            -1.559124          -2.298647           0.885998
H            -1.559099          -2.298653          -0.885987
O             0.237878          -1.729915           0.000028
H             0.575701          -2.626896           0.000135
'

在输出文件中，用户可以找到振动分析，包括频率、每个简正模的约化质量和力常数，以及热化学计算的结果。用户可以下载本例中的 输出文件 。

如需了解更多关于这两个任务的细节，请查阅几何优化和频率计算的教程。

分子动力学

机器学习势的优点之一是具有超快的速度。常用的DFT方法(如果不使用DM21)传播数千条轨迹需要几周的时间，而机器学习仅需几个小时。MLatom提供了一种简便的运行 MD 的方法，也提供了在化学反应模拟中流行的准经典MD 。

如果在MLatom中使用输入文件，这里唯一的区别是关键字 method 。例如，如果想使用指向RKS B97-3c的AIMNet2来运行NVT系综中的氢分子动力学（使用Nosé–Hoover恒温器），则输入文件如下所示：

MD                                # 1. requests molecular dynamics
AIMNet2@b973c                     # 2. use AIMNet2@B97-3c method
initConditions=user-defined       # 3. use user-defined initial conditions
initXYZ=h2_init.xyz               # 4. file with initial geometry; Unit: Angstrom
initVXYZ=h2_init.vxyz             # 5. file with initial velocity; Unit: Angstrom/fs
dt=0.3                            # 6. time step; Unit: fs
trun=30                           # 7. total time; Unit: fs
thermostat=Nose-Hoover            # 8. use Nose-Hoover thermostat
ensemble=NVT                      # 9. NVT ensemble
temperature=300                   # 10. Run MD at 300 Kelvin

初始的XYZ坐标和速度可在此处下载：h2_init.xyz, h2_init.vxyz

下面我们还提供了使用Python API运行相同任务的代码片段。与之前一样，只有定义所使用方法的代码会被更改。

import mlatom as ml
# Use user-defined initial conditions
mol = ml.data.molecule.from_xyz_file('h2_init.xyz')
init_cond_db = ml.generate_initial_conditions(molecule=mol,
                                            generation_method='user-defined',
                                            file_with_initial_xyz_coordinates='h2_init.xyz',
                                            file_with_initial_xyz_velocities='h2_init.vxyz')
init_mol = init_cond_db[0]

# Initializing model
model = ml.models.methods(method='AIMNet2@b973c')

# Initializing thermostat
nose_hoover = ml.md.Nose_Hoover_thermostat(temperature=300, molecule=init_mol)

# Run molecular dynamics
dyn = ml.md(model=model,
            molecule_with_initial_conditions=init_mol,
            thermostat=nose_hoover,
            ensemble='NVT',
            time_step=0.3,
            maximum_propagation_time=30.0)

# Dump trajectory
traj = dyn.molecular_trajectory
traj.dump(filename='traj', format='plain_text')
traj.dump(filename='traj.h5', format='h5md')

print(f"Number of steps in the trajectory: {len(traj.steps)}")

AIQM1

AIQM1（人工智能-量子力学方法1）是一种通用方法，对于基态闭壳层物种，其计算精度接近于黄金标准的耦合簇量子力学方法，同时计算速度很快，与低水平半经验量子力学方法相近。此外，AIQM1也适用于带电物种、自由基物种以及激发态的计算。详情请参阅 AIQM1论文。请将本文与其他必要的引文一起引用：

Peikun Zheng, Roman Zubatyuk, Wei Wu, Olexandr Isayev, Pavlo O. Dral. Artificial Intelligence-Enhanced Quantum Chemical Method with Broad Applicability. Nat. Commun. 2021, 12, 7022, DOI: 10.1038/s41467-021-27340-2.

优势： 对于闭壳层分子，AIQM1可用于精确、快速的能量计算和几何优化。

限制： 此方法目前仅可用于计算包含H, C, N, O元素的化合物。

可查看详细教程

DM21

DM21是DeepMind在Science上发表的一种ML增强的DFT方法(使用该方法时请引用此文 )。可按照 GitHub页面安装。DM21有四种变体(DM21 - default, DM21m, DM21mc, DM21mu)，详细信息请参见GitHub页面。

使用DM21及其变体类似于使用常见的DFT泛函。用户需要指定要使用的泛函和基组。值得注意的是，DM21并不稳定，不一定会收敛。预测的时间比之前的方法要长，因为默认情况下，在MLatom中它将从相对便宜的B3LYP泛函开始，以使SCF更快。在目前的实现中，它只能用于单点计算(接口程序不提供梯度或Hessian，我们还没有实现该方法的数值导数)。

输入文件示例：

method=DM21/6-31G*
qmprog=pyscf
xyzfile='
2

H    0.000000    0.000000    0.363008
H    0.000000    0.000000   -0.363008
5

C    0.000000    0.000000    0.000000
H    0.627580    0.627580    0.627580
H   -0.627580   -0.627580    0.627580
H    0.627580   -0.627580   -0.627580
H   -0.627580    0.627580   -0.627580
'
yestfile=energy.dat

在Pyhon中：

import mlatom as ml
# read molecule from .xyz file
molDB = ml.data.molecular_database.from_xyz_file('sp.xyz')

# define method
method = mlatom.models.methods(method='DM21/6-31G*', program='pyscf')

method.predict(
    molecular_database=molDB,
    calculate_energy=True,
    calculate_energy_gradients=True,
    calculate_hessian=True)

print(f'Energy in Hartree for molecule 0: {molDB[0].energy}')
print(f'Gradients in Hartree/Angstrom for molecule 1: {molDB[1].get_energy_gradients()}')
print(f'Hessian in Hartree/Angstrom^-2 for molecule 1: {molDB[1].hessian}'')

ANI模型库

MLatom包含 TorchANI 的 ANI模型库中的3个公共模型： ANI-1x, ANI-1ccx 和 ANI-2x 。此外，MLatom还支持使用 D4色散校正方法ANI-1x-D4和ANI-2x-D4 。下面我们提供了在MLatom中使用这些方法时的注意事项。

ANI-1x和ANI-2x在DFT水平上进行训练
ANI-1ccx具有指向CCSD(T)*/CBS的最高精度
ANI-1ccx和ANI-1x仅限于C H N O元素，而ANI-2x可用于C H N O F Cl S元素
在ANI-1x-D4和ANI-2x-D4中的D4色散校正对应于ωB97X泛函
这些方法仅限于预测基态中性闭壳层化合物的能量和力
MLatom将根据神经网络(NN)预测之间的标准差报告这些方法计算的不确定性

输入文件示例：

ANI-1ccx
geomopt
xyzfile='
2

H    0.000000    0.000000    0.363008
H    0.000000    0.000000   -0.363008
5

C    0.000000    0.000000    0.000000
H    0.627580    0.627580    0.627580
H   -0.627580   -0.627580    0.627580
H    0.627580   -0.627580   -0.627580
H   -0.627580    0.627580   -0.627580
'

在Pyhon中：

import mlatom as ml
# read molecule from .xyz file
molDB = ml.data.molecular_database.from_xyz_file('sp.xyz')

# define method
method = mlatom.models.methods(method='ANI-1ccx')

method.predict(
    molecular_database=molDB,
    calculate_energy=True,
    calculate_energy_gradients=True,
    calculate_hessian=True)

print(f'Energy in Hartree for molecule 0: {molDB[0].energy}')
print(f'Gradients in Hartree/Angstrom for molecule 1: {molDB[1].get_energy_gradients()}')
print(f'Hessian in Hartree/Angstrom^-2 for molecule 1: {molDB[1].hessian})

活性ANI：ANI-1xnr

ANI-1xnr是一种通用的反应性ANI型神经网络，在凝聚态反应数据上被训练，能够处理含有C、H、N、O元素的真实反应体系，参见 Nature Chemistry出版物。该实现从 ani-1xnr GitHub存储库连接到模型。

备注

任何模型第一次被实例化时，这些模型将自动从ani-model-zoo存储库下载到本地文件夹 ./local 。用户可以选择事先下载。

输入类似于其他ANI模型

AIMNet2

AIMNet2 旨在解决ANI处理非局域相互作用和开壳层带电种能力较差的问题。有两个针对B97-3c和ωB97M-D3精度的预训练模型(用户需要使用关键词 aimnet2@b973c 或 aimnet2@wb97m-d3 )。适用于H、B、C、N、O、F、Si、P、S、Cl、As、Se、Br、I等14种元素。目前MLatom不支持Hessian。

备注

任何模型第一次被实例化时，模型将自动从 AIMNet2 GitHub存储库下载到本地文件夹 ./local 。用户可以选择事先下载。

输入文件示例：

AIMNet2@wb97m-d3
geomopt
xyzfile='
2

H    0.000000    0.000000    0.363008
H    0.000000    0.000000   -0.363008
5

C    0.000000    0.000000    0.000000
H    0.627580    0.627580    0.627580
H   -0.627580   -0.627580    0.627580
H    0.627580   -0.627580   -0.627580
H   -0.627580    0.627580   -0.627580
'

在Pyhon中：

import mlatom as ml
# read molecule from .xyz file
molDB = ml.data.molecular_database.from_xyz_file('sp.xyz')

# define method
method = mlatom.models.methods(method='AIMNet2@wb97m-d3')

method.predict(
    molecular_database=molDB,
    calculate_energy=True,
    calculate_energy_gradients=True,
    calculate_hessian=True)

print(f'Energy in Hartree for molecule 0: {molDB[0].energy}')
print(f'Gradients in Hartree/Angstrom for molecule 1: {molDB[1].get_energy_gradients()}')
print(f'Hessian in Hartree/Angstrom^-2 for molecule 1: {molDB[1].hessian})